最近のMacには、購入時のOS上にすでにPythonがインストールされています。ただし少々古い（Ver2.7とpython3がプリインストールされている）
ですので、大抵の場合は、HomeBrewというパッケージインストーラーか、最近では、アナコンダというPython環境をインストールすることが多いでしょう。
じつはこのアナコンダをインストールすると、Pythonの環境がこれ専用になってしまいます。インストール後は、Pythonはアナコンダの環境の物が動作するようになってしまうのです。
で、一方GTK+3のインストールの推奨は、HomeBrewでのインストール説明がとても多いというかほとんどそれなのです。ですので、HomeBrewの予定した場所にはGtk+3はじつはインストールされているのです。
しかし、Pythonを実行するとアナコンダ環境のものが動作するので、Gtk+3関連のパッケージがないよというエラーになっていると思われます。
現状ここまでは解析出来ていますが、どのように解決すればいいか思案中です。
アナコンダ用のGtk+3が出るのを待つか、全てをHomeBrewの環境にとういつするかですね。
解決法をご存じの方がいましたら、ご教授願いたいです。＾＾；
それに、リナックスの環境ではちゃんとインストール出来るようですので、仮想環境にリナックスをインストールしてその環境でPython＋Gtk+3を実行するという選択肢の方も多いのかもしれませんね。
【追記】原因が解り、解決出来ます。
原因はMacにはPythonがプリインストール（しかもPython2.7とPython3 ※１）されているからです。これにAnnacondaでPython環境をインスコすると、今度はAnacondaが優先されるようにパスが書き換えられます。でPython３がAnacondaのものが立ち上がるわけです。
いっぽうHomeBrewでインストールする場合、Brew指定の場所になります。なので、インストール場所を、「brew info python」 で調べなければなりません。
pythonに続けて、「brew install gtk+3 pygobject3」としたときに、インストールされる場所も、当然ですがHomeBrewで指定された場所になるのです。故に、AnacondaやプリインストールされていたPythonでは、ライブラリやフレームワークがどこにあるか見つからないことになります。パスが違うからです。
大事なのは、HomeBrewでインストールした最新のPython3の実行パスを、Unixのシェルにexportしてパスの先頭に加える必要があるのです。
これをやっても、Anacondaのような開発環境には影響はないでしょう。
でもこれでGTK+3の開発がターミナル上で行えるようになったはずです。
※１）Python3は起動しようとすると、自動でXCodeのコマンドラインツールで、Unixのパスのあつ指定の場所にインストールされます。whichコマンドで場所は表示できます。